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全球首創，我國科學家突破這一世界難題
2024年07月12日 14:35:44
來源：化工儀器網 點擊量：8173
武漢大學高等研究院、化學與分子科學學院雷愛文教授團隊首創開發了可編程波形交流電(pAC)合成技術，實現了銅催化的放氫氣氧化交叉偶聯反應。
【化工儀器網 項目成果】合成電化學作為一種利用電子交換驅動化學反應的技術，近年來因其綠色、安全和低能耗的特性而備受關注。該技術不僅有助于解決當前基于化石能源驅動的現行生產力產生的環境污染、安全生產風險和高能耗問題，還為實現可持續發展目標提供了有力支持。合成電化學新技術的出現，標志著化學合成領域的一次重要革新。它不僅拓展了化學合成的可能性，還為實現精準物質制造、推動化學化工綠色化、智能化和高端化提供了新的動能。
因為其具備綠色、安全和低能耗的特性，合成電化學新技術將有望發展成為新質生產力，用于解決當前基于化石能源驅動的現行生產力產生的環境污染、安全生產風險和高能耗問題。2023年，合成電化學新技術是國際純粹與應用化學聯合會(IUPAC)評定的度化學領域十大新興技術之一。然而，更多維度的電學參數引入電化學合成反應中會導致可優化的反應條件呈指數級增加，極大增加了研究難度。因此至今為止交流電合成技術仍然處于萌芽階段，僅有數例簡單應用研究見諸報道。
武漢大學高等研究院、化學與分子科學學院雷愛文教授團隊首創開發了可編程波形交流電(pAC)合成技術，實現了銅催化的放氫氣氧化交叉偶聯反應。通過對交流電波形的電學參數(頻率、電流和占空比)進行程序編輯可得到定制化的交流電信號。不同編輯模式的電信號不僅促進了電解條件下銅催化劑循環再生，而且分別精準調控銅催化劑形成“銅結合碳自由基物種”和“碳-銅活性物種”。另外，雷愛文教授團隊開發了原位電子順磁共振波譜-交流電解聯用表征技術，首次觀測到不同交流電信號動態調控銅催化物種活性的變化規律。基于可編程交流電合成技術，研究團隊成功實現了銅催化活化烷烴直接碳氫鍵氧化偶聯反應和氧化雙官能團化反應，而這兩類反應在傳統氧化劑條件和直流電氧化條件下均表現出較差的反應性。
此項研究實現了交流電解環境下金屬催化物種精準調控，解決了電合成條件下過渡金屬催化劑容易在陰極析出失活而必須用分離池的問題。此項研究為一體式電解池條件下，金屬催化耦合電催化發展新型合成反應提供可行路徑。可編程波形交流電合成技術的出現，將為合成電化學新技術在綠色物質制造等更廣泛應用領域提供極大助力，為化學化工綠色化，智能化和高端化提供新的動能。
相關研究成果Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bond transformations于近日在國際期刊Science(《科學》)在線發表。
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